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Effet de la présence de produits de fission sur les mécanismes de dissolution de composés modèles à base de dioxyde d'uranium
| Content Provider | Semantic Scholar |
|---|---|
| Author | Cordara, Théo |
| Copyright Year | 2017 |
| Abstract | L’etape de dissolution des combustibles nucleaires uses, realisee en milieu nitrique concentre, est complexe notamment du fait de leur complexite chimique et microstructurale a l’issue de leur passage en reacteur. Ainsi, la presence de produits de fission (PF) localises au sein des differentes phases cristallines constitutives du combustible use peut en impacter la vitesse de dissolution. Dans ce cadre, trois systemes representatifs du materiau combustible initial UO2, de UO2 contenant des PF dissous au sein de la phase fluorine ou formant de precipites metalliques ont ete obtenus par conversion de precurseurs prepares par voie humide (oxalate, hydroxyde). Pour chaque systeme, des pastilles denses et de microstructures proches de celle retrouvee au sein du combustible use ont ete preparees a l’issue d’une etape de mise en forme suivie d’un traitement thermique a haute temperature.L’etude multiparametrique de la dissolution (approche macroscopique) conduite dans plusieurs solutions d’acide nitrique et a diverses temperatures a souligne l’impact important joue par la composition chimique sur la durabilite chimique des echantillons. Ainsi, l’incorporation d’elements lanthanide a conduit a une augmentation de la vitesse de dissolution par rapport a l’echantillon UO2 de reference, laquelle est demeuree largement inferieure a celle relevee en presence d’elements platinoide. Par ailleurs, les effets de l’acidite et de la temperature du milieu sur la vitesse de dissolution ont ete examines et des modifications significatives dans le mecanisme de dissolution preponderant ont ete suggerees pour des concentrations d’acide nitrique superieures a 0,5 mol.L-1.Pour les trois systemes selectionnes, l’evolution de l’interface solide/solution a egalement ete suivie en cours de dissolution a travers une etude operando, realisee par Microscopie Electronique a Balayage en mode Environnemental (approche microscopique). En presence d’elements lanthanide ou a proximite des elements platinoide metalliques, ce suivi a demontre l’existence de zones de dissolution preferentielles dont les joints de grains et les jonctions triples. Le couplage des resultats obtenus a travers ces deux approches a permis de fournir des donnees complementaires en vue d’une meilleure comprehension des mecanismes de dissolution mis en jeu en presence des differents PF consideres. |
| File Format | PDF HTM / HTML |
| Alternate Webpage(s) | https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01865286/file/2017_CORDARA_archivage.pdf |
| Alternate Webpage(s) | https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01865286/document |
| Language | English |
| Access Restriction | Open |
| Content Type | Text |
| Resource Type | Article |
