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Modélisation de la cinétique de transformations non isothermes et (ou) non isobares. Application à la déshydroxylation de la kaolinite et à la réduction de l'octooxyde de triuranium par l'hydrogène
| Content Provider | Semantic Scholar |
|---|---|
| Author | Perrin, Stéphane |
| Copyright Year | 2002 |
| Abstract | L'objectif de ce travail est de pouvoir decrire des transformations mettant en jeu des solides et des gaz en conditions non isotherme et non isobare, a l'aide de modeles cinetiques. Afin d'atteindre cet objectif, nous avons mis en place une methodologie. Deux processus essentiels doivent etre pris en compte : la germination et la croissance. Les germes sont supposes se former (a temperature et pression constantes) en surface des grains avec une vitesse constante par unite de surface, γ, appele frequence surfacique de germination (nombre de germes.m -2 .s -1 ). La vitesse de croissance est caracterisee par une reactivite surfacique de croissance, Φ (en mol.m -2 .s -1 ). Avec un modele de transformation approprie, il est possible d'obtenir les variations de γ et Φ en fonction de la temperature et de la pression qui sont ensuite utilisees dans le calcul de la vitesse en conditions non isotherme et non isobare. Afin de valider la methode developpee, deux reactions ont ete etudiees. Pour la premiere, la deshydroxylation de la kaolinite, un modele de germination-croissance anisotrope ou l'etape limitant la croissance est une etape de diffusion, a ete developpe afin d'interpreter les courbes cinetiques experimentales. Cependant les courbes de vitesse calculees a partir de ce modele ne permettent pas de decrire la reaction pour certaines variations de temperature. Ce resultat met en avant la difficulte de determiner precisement la frequence surfacique de germination ce qui engendre une approximation importante sur les courbes cinetiques. La deuxieme reaction est la reduction de l'octooxyde de triuranium par l'hydrogene. Nous avons montre que celle-ci se deroulait selon trois transformations successives. Nous avons developpe un modele cinetique pour chacune de ces reactions en considerant cette fois-ci la germination comme instantanee. Enfin en comparant ce modele aux courbes de vitesse experimentales, nous avons constate un tres bon accord aussi bien pour une variation de temperature que pour un changement de la pression partielle d'hydrogene au cours de la reaction. |
| File Format | PDF HTM / HTML |
| Alternate Webpage(s) | https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00089160v1/document |
| Alternate Webpage(s) | https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00089160/document |
| Language | English |
| Access Restriction | Open |
| Content Type | Text |
| Resource Type | Article |
