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Untersuchung der Einspeicherung von Stickstoffoxiden in Cerdioxid mittels simultaner Raman- und Gasphasen-FTIR-Spektroskopie
| Content Provider | Semantic Scholar |
|---|---|
| Author | Stranz, Dominic |
| Copyright Year | 2017 |
| Abstract | Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine Versuchsapparatur konzipiert, mit der es moglich war, Ramanspektren einer festen NOx-Speicherkomponente und FTIR-Spektren der Gasphase simultan unter Reaktionsbedingungen aufzunehmen. Dieser Aufbau wurde dazu verwendet, um die Einspeicherung von Stickstoffmonoxid und Stickstoffdioxid in Proben von Cerdioxid bei Raumtemperatur und bei 200°C zu untersuchen, die durch Kalzinierung aus Cer(III)nitrat-Hexahydrat bei unterschiedlich hohen Temperaturen von 450°C, 600°C, 750°C und 900°C hergestellt wurden. Mit der Ramanspektroskopie konnten die Veranderungen an der CeO2-Oberflache, die durch die Einspeicherung der Stickstoffoxide hervorgerufen wurden, charakterisiert werden, wah-rend mit der FTIR-Spektroskopie die quantitative Zusammensetzung des resultierenden Ab-gases bestimmbar war, wodurch sich Ruckschlusse auf die Speicherfahigkeit der jeweiligen CeO2-Probe ziehen liesen. Die wichtigsten Ergebnisse, die durch die Auswertung der Ramanspektren ersichtlich wurden, sind die Verringerung an Oberflachendefekten im Cerdioxid durch die Einspeicherung von Stickstoffoxiden und die Bildung von Nitraten. Unabhangig davon ob die Reaktion bei Raumtemperatur oder bei 200°C ablief, liesen sich immer freies und einzahniges Nitrat auf der Oberflache des CeO2 nachweisen. Verbrucktes Nitrat entstand nur bei Raumtemperatur und zweizahniges nur bei 200°C. Wurde Stickstoffdioxid bei Raumtemperatur in Cerdioxid einge-speichert und anschliesend die Umgebungstemperatur erhoht, so lies sich beobachten, dass sich das verbruckte Nitrat in zweizahniges umwandelte. Diese Beobachtungen konnten aber nur bei Proben gemacht werden, die bei 450°C, 600°C und 750°C kalziniert wurden. Bei der CeO2-Probe, die bei 900°C kalziniert wurde, lies sich mit der Ramanspektroskopie keine Einspeicherung von Stickstoffoxiden mehr feststellen. Durch die Auswertung der FTIR-Spektren stellte sich heraus, dass die Speicherkapazitat des Cerdioxids fur beide Stickstoffoxide mit steigender Kalziniertemperatur kontinuierlich ab-nimmt und damit dem gleichen Verlauf folgt wie die spezifische Oberflache, die ebenfalls durch hohe Temperaturen verringert wird. Weiterhin konnte festgestellt werden, dass Stickstoffdioxid unter allen Reaktionsbedingungen in groseren Mengen vom Cerdioxid eingespeichert wird als Stickstoffmonoxid. Deshalb ist es fur eine effektive Reduktion der NOx-Emissionen stets vorteilhaft im Abgasstrom vorhande-nes Stickstoffmonoxid zu Stickstoffdioxid zu oxidieren. Ein weiteres wichtiges Ergebnis stellt die Tatsache dar, dass das Speichermaterial mehr Stickstoffoxid einspeichern konnte, wenn die Reaktion bei Raumtemperatur stattfand und nicht bei 200°C. Auserdem konnte gezeigt werden, dass sich die Impragnierung von Platin durchaus positiv auf die Eigenschaften des Cerdioxids auswirkt. Es stabilisiert dessen Oberflache, so dass de-ren Abnahme bei thermischer Belastung geringer ausfallt. Wenn das CeO2 kein Platin enthalt, fallt die Abnahme bei thermischer Belastung groser aus. Das Platin erhoht zudem die Spei-cherkapazitat des Cerdioxids, so dass Stickstoffdioxid effektiver aus dem stickstoffoxidhalti-gen Abgas entfernt werden kann. Entsprechend den Ergebnissen sind die optimalen Bedingungen, um Stickstoffoxide effektiv mit cerdioxidhaltigen Speichermaterialien aus Abgasstromen zu entfernen, ein hoher Anteil an Stickstoffdioxid und eine niedrige Temperatur (<200°C). |
| File Format | PDF HTM / HTML |
| Alternate Webpage(s) | http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/6672/1/Dissertation%20Dominic%20Stranz.pdf |
| Language | English |
| Access Restriction | Open |
| Content Type | Text |
| Resource Type | Article |
