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Nanoparticules Au-Pd et Au-Rh supportées : synthèse, études structurales et application à l'hydrogénation catalytique
| Content Provider | Semantic Scholar |
|---|---|
| Author | Konuspayeva, Zere |
| Copyright Year | 2014 |
| Abstract | L'objectif de ce travail etait double : obtenir des informations sur le lien structure/reactivite dans les nanoalliages et evaluer l'impact de l'addition d'or sur les proprietes catalytiques de metaux actifs en hydrogenation. Des nanoparticules bimetalliques Au-Pd et Au-Rh ont ete synthetisees et supportees principalement sur des nanobâtonnets TiO2 rutile, caracterisees par differentes techniques d'analyse (DLS, UV-Vis, HR-(S)TEM, XRD, XPS et CO-FTIR), et evaluees dans deux reactions d'hydrogenation. Les catalyseurs modeles ont ete principalement prepares par voie colloidale suivie d'une immobilisation sur le support et d'un post-traitement consistant a eliminer le surfactant sans detruire la structure des nanoparticules. Les particules Au-Pd (3-5 nm) possedent une structure alliee de type solution solide. La structure des particules Au-Rh (3-5 nm), systeme immiscible en volume, est plus heterogene, avec differentes configurations en fonction du post-traitement effectue : coeur-coquille, segregation de phases de type « Janus » et alliage a l'echelle atomique en faible proportion. Les catalyseurs bimetalliques ont ete testes en hydrogenation de la tetraline en presence de soufre et en hydrogenation selective du cinnamaldehyde, dans les deux cas sous haute pression d'hydrogene, et compares a leurs homologues monometalliques. En hydrogenation du cinnamaldehyde, un effet considerable du traitement post-synthese sur l'activite et selectivite est mis en evidence. Les catalyseurs fraichement synthetises montrent une selectivite elevee en hydrocinnamaldehyde alors que les traitements de reduction et de calcination-reduction diminuent l'activite pour les echantillons AuRh les plus riches en Rh. En hydrogenation de la tetraline, l'alliage avec l'or a pour effet de diminuer l'activite mais d'ameliorer la stabilite des systemes a base de Pd et Rh en presence de soufre, en augmentant, par effet electronique, la barriere de chimisorption du soufre ou de sulfuration |
| File Format | PDF HTM / HTML |
| Alternate Webpage(s) | https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01133451/document |
| Language | English |
| Access Restriction | Open |
| Content Type | Text |
| Resource Type | Article |
