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Modélisation des processus bio-physico-chimiques du milieu nuageux : devenir de la matière organique
| Content Provider | Semantic Scholar |
|---|---|
| Author | Perroux, Hélène |
| Copyright Year | 2017 |
| Abstract | Le role des nuages sur la composition chimique atmospherique est encore mal connu. Les composes chimiques presents sous forme de particules et de gaz sont transformes efficacement lors de leur passage dans le nuage par des processus photochimiques et microbiologiques. Les objectifs de ce travail de these etaient d’analyser l’efficacite de ces processus dans la transformation des composes chimiques a l’aide du modele multiphasique de chimie du nuage CLEPS (CLoud Explicit Physico-chemical Scheme). Le premier travail a consiste a etudier la capacite oxydante du nuage sur la base de comparaisons entre des donnees experimentales et simulees de vitesses de production du radical HO• pour des eaux nuageuses prelevees au puy de Dome. Ces comparaisons ont montre que la photoreactivite du fer comme source de ce radical est surestimee par le modele. Cela provient de la complexation du fer dans les echantillons naturels qui n'est pas consideree dans le modele. Le modele a egalement montre que la photolyse du peroxyde d’hydrogene represente la voie majoritaire dans la formation des radicaux HO•. Dans un second temps, les hypotheses formulees lors de la construction du nouveau mecanisme chimique en phase aqueuse CLEPS ont ete validees par le biais d’experiences d’irradiation sur un compose cible, l’acide tartronique, realisees en laboratoire et simulees avec le modele. Le travail experimental a confirme la formation de l’acide glyoxylique predite par le mecanisme en phase aqueuse du modele. Ce dernier reproduit l’evolution temporelle des concentrations en acide tartronique et de son premier produit d’oxydation, l’acide glyoxylique mais sous-estime la formation de l’acide formique qui est un des produits finaux de l’oxydation de l’acide tartronique. Enfin, le modele a ete developpe pour prendre en compte des vitesses de biodegradation mesurees en laboratoire. Le modele permet de comparer l’efficacite des processus radicalaire et microbiologique dans la degradation de quatre especes chimiques en testant l’effet de parametres environnementaux cles (temperature, flux actinique). L’activite biologique a ete reconnue comme plus efficace dans le scenario estival que dans le cas hivernal et la contribution des microorganismes la nuit est dominante pour les deux scenarios. Un test de sensibilite a demontre que la contribution de l’activite microbienne dans la degradation des composes chimiques est fortement accrue par rapport a la reactivite photochimique lorsque le fer est entierement complexe. |
| File Format | PDF HTM / HTML |
| Alternate Webpage(s) | https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01764134/document |
| Language | English |
| Access Restriction | Open |
| Content Type | Text |
| Resource Type | Article |