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Effets de la température et de l'irradiation sur la mobilité du xénon dans UO$_2$ : étude profilométrique et microstructurale
| Content Provider | Semantic Scholar |
|---|---|
| Author | Marchand, Benoît |
| Copyright Year | 2012 |
| Abstract | En France, l'energie electrique est majoritairement produite (78 %) grâce au fonctionnement de 58 REP (Reacteurs a Eau Pressurisee). Lors du fonctionnement de ces reacteurs, de nombreux produits de fission (PF) sont generes dans le combustible qui est de l'UO2 enrichi a environ 4% en 235U. Parmi eux, il est important de connaitre le comportement du xenon et du krypton, produits de fission gazeux qui sont abondamment produits (pres de 15 % des produits de fission stables). De plus, de par leur nature chimique, ces deux gaz ont une tres faible solubilite dans le combustible et vont donc avoir tendance a se regrouper sous forme de bulles (pour minimiser la tension de surface) pouvant ainsi engendrer un gonflement de la pastille d'UO2. Le gaz forme peut aussi etre libere hors de la pastille, entrainer une augmentation substantielle de la pression dans la gaine de combustible et ainsi limiter l'utilisation du combustible. Cependant, les mecanismes de migration, traditionnellement etudies de maniere indirecte en mesurant la quantite de gaz relâche apres irradiation, ne sont pas encore totalement compris. Il est frequemment suppose que la diffusion atomique est le seul mecanisme susceptible d'entrainer une migration du xenon. L'objectif de cette these est de mettre en evidence de maniere directe les differents mecanismes gouvernant le comportement thermique et sous irradiation du xenon dans UO2. Pour cela, nous avons utilise l'implantation ionique qui nous permet d'introduire du xenon dans des echantillons de dioxyde d'uranium. Cette implantation engendre un profil de concentration quasi-gaussien de xenon (variation de la concentration en fonction de la profondeur) dans les 300 premiers nanometres de l'echantillon. Suite a differents traitements qui sont d'une part des recuits entre 1400°C et 1600°C afin d'etudier l'impact de la temperature et d'autre part des irradiations avec des ions afin de simuler l'impact des produits de fission dans le combustible, les profils de concentration ont ete mesures par microsonde ionique (SIMS). Bien que la faisabilite de la mesure du xenon ait ete demontree dans differents articles, aucun profil de concentration n'avait jusqu'a present ete presente dans la litterature. Dans le dioxyde d'uranium, un traitement classique des donnees SIMS n'est pas adapte. Un nouveau logiciel de traitements des donnees a donc ete developpe au cours de cette these qui permet l'obtention de profils reproductibles. Aucune diffusion du xenon n'a pu etre observee lors des recuits a 1400°C et a 1600°C indiquant une absence de mobilite du xenon dans ces conditions. Des etudes complementaires de caracterisation de defauts de type lacunaire et de bulles de xenon ont ete effectuees par spectroscopie d'annihilation de positrons (PAS) et par microscopie electronique par transmission (MET). Elles montrent des modifications importantes de la microstructure d'UO2 induites par la formation de bulles a 1400°C et 1600°C pouvant expliquer l'absence de diffusion observee. Les etudes sous irradiation a fort (dE/dx) electronique ont montre une diffusion et un transport du xenon dependants des temperatures d'irradiation. Pour les irradiations a 600 et 1000°C, les caracterisations de la microstructure, mettent en evidence la formation de bulles de xenon alignees avec la direction du faisceau d'ions incidents. A contrario, les chocs balistiques (irradiation avec des ions Argon de 800keV) n'ont cause aucune modification significative des profils quelle que soit la temperature d'irradiation. |
| File Format | PDF HTM / HTML |
| Alternate Webpage(s) | https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00830100/document |
| Language | English |
| Access Restriction | Open |
| Content Type | Text |
| Resource Type | Article |
