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Traitement de l’acétaldéhyde par décharges électriques impulsionnelles dans les mélanges de gaz atmosphériques : cinétique et efficacité énergétique
| Content Provider | Semantic Scholar |
|---|---|
| Author | Faider, W. |
| Copyright Year | 2013 |
| Abstract | Cette these a pour objet l’analyse de la cinetique de la conversion de l’acetaldehyde, CH₃CHO, a des concentrations initiales inferieures ou egale a 5000 ppm dans un melange de gaz a base d’azote et contenant jusqu’a 20% d’oxygene, a temperature ambiante. L’etude a ete realisee en utilisant trois reacteurs mettant en œuvre des decharges de qualites spatiales differentes. Il s’agit d’un reacteur (UV510) a decharge pre-ionisee (photo-declenchee) par rayonnement UV produisant un plasma homogene, et de deux reacteurs a decharge a barriere dielectrique (DBD), de geometrie plane (plan-plan) et de geometrie cylindrique (tige-tube) alimentes par impulsion HT et produisant des plasmas non homogenes a faible (plan) ou forte (cylindre) filamentation ; un diagnostic d’imagerie rapide (ns) de la DBD de geometrie plane montre que le plasma peut etre considere quasi-homogene. En s’appuyant sur une modelisation 0D auto-coherente de la decharge photo-declenchee, l’etude de la cinetique du melange N₂/CH₃CHO montre l’importance des etats metastables de la molecule d’azote, triplet A³Σu⁺, et singlets (groupe a' ¹∑⁻u, a ¹∏g, et w ¹Δu) dans la dissociation de l’acetaldehyde. Un coefficient minimum de 6.5×10⁻¹¹ cm³.s⁻¹ est estime pour le quenching des singlets par l’acetaldehyde. Le coefficient du triplet est estime entre 4.2×10⁻¹¹ cm³.s⁻¹ et 6.5×10⁻¹¹ cm³.s⁻¹. Cette dissociation produit des radicaux (CH₃, CH₃CO, HCO, H, O) et des molecules (CH₄, CH₂CO, C₂H₄, C₂H₂, H₂, CO). Ainsi les sous-produits majoritaires mesures a la fin de la post decharge temporelle sont le methane, le dihydrogene, le monoxyde de carbone et l’ethane. Les minoritaires sont l’acetylene, l’ethene, l’acetone et l’acetonitrile. Dans les melanges contenant de l’oxygene, l’importance de la dissociation de CH₃CHO par quenching des etats metastables de N₂ diminue au profit des processus d’oxydation par le radical hydroxyle, OH, et l’oxygene atomique, O (³P). La mesure resolue en temps du radical OH dans la post-decharge du reacteur UV510 montre une tres forte reactivite de ce radical avec les sous-produits de conversion de l’acetaldehyde. Une densite maximum de OH egale a 3.5×10¹⁴ cm⁻³ a ete mesuree pour 10 % d’oxygene et 5000 ppm d’acetaldehyde. Le schema cinetique adopte pour ces melanges donne, par la modelisation auto-coherente, une valeur de densite plus elevee. Toutefois, la conversion de l’acetaldehyde dans N₂/O₂/CH₃CHO est bien expliquee par le modele, de meme que les concentrations produites de methane et d’ethane. Enfin, la comparaison de l’efficacite energetique des trois reacteurs etudies montre que l’homogeneite de la decharge favorise, pour des milieux pauvres en oxygene (moins de 2 %), la conversion de l’acetaldehyde. |
| File Format | PDF HTM / HTML |
| Alternate Webpage(s) | https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00804682/document |
| Language | English |
| Access Restriction | Open |
| Content Type | Text |
| Resource Type | Article |
