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Propriétés statiques et dynamiques électroniques ultrarapides dans les molécules carbonées, du régime linéaire au non-linéaire
| Content Provider | Semantic Scholar |
|---|---|
| Author | Barillot, Thomas |
| Copyright Year | 2013 |
| Abstract | Les travaux presentes dans cette these s'inscrivent dans le cadre du projet MUSES (MUltiscale Electron Spectroscopy) qui consiste en une approche experimentale et theorique combinee de l'etude des dynamiques electroniques dans les molecules sur une large fenetre de temps. Ils se concentrent particulierement sur les dynamiques electroniques dans les molecules carbonees aux echelles femtoseconde et attoseconde. Pour comprendre les processus a l'oeuvre dans ces systemes complexes, il est necessaire d'effectuer une etude approfondie de leurs proprietes electroniques en regime d'excitation a la fois lineaire et non lineaire. En effet, une grande partie des modeles de dynamiques electroniques valides dans le cas d'atomes s'effondrent lorsque l'on considere des molecules polyatomiques. Par ailleurs, l'acces a des sources de lumiere ultrarapides permet maintenant de sonder experimentalement des processus multielectroniques ultrabrefs et de les confronter aux modeles theoriques. Les systemes modeles C60, PAHs (Naphtalene, Anthracene et Pyrene) et les bases de l'ADN/ARN (bases pyrimidiques Cytosine, Thymine, Uracile) ont ete les principaux systemes etudies dans cette perspective. Les experiences ont ete conduites en spectroscopie de photoelectrons resolue en angle (VMIS) et spectroscopie de masse des produits d'ionisation, sous excitation XUV (10-30 eV) en champ faible (rayonnement synchrotron) ou proche Infrarouge en champ laser intense (∼1013 W/cm2) ainsi que sur une ligne laser pompe sonde XUV-IR disposant d'une resolution temporelle d'une centaine d'attosecondes. A l'aide de ces outils, nous avons mis en evidence et modelise l'influence de la resonance plasmon de surface a 20 eV dans la dynamique de photoionisation du C60 a l'echelle attoseconde. Nous avons identifie la population d'etats de Rydberg similaires lors de l'excitation des bases de l'ADN/ARN par un champ laser infrarouge intense, ce qui permet de contraindre les modeles theoriques sur la reponse non lineaire de systemes complexes exposes a ce type de rayonnement. Enfin nous avons pu observer en temps des dynamiques non adiabatiques (couplages electrons-noyaux a l'echelle de plusieurs femtosecondes) dans les PAH consecutives a des processus d'ionisation et d'excitation multielectroniques (mecanisme de shake-up) |
| File Format | PDF HTM / HTML |
| Alternate Webpage(s) | https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01128292/document |
| Language | English |
| Access Restriction | Open |
| Content Type | Text |
| Resource Type | Article |
