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Synthese, Charakterisierung und in situ spektroskopische Studie des Ethanol-Gassensormechanismus von Indiumoxid
| Content Provider | Semantic Scholar |
|---|---|
| Author | Sänze, Sandra |
| Copyright Year | 2014 |
| Abstract | Zur Studie des Gassensormechanismus von halbleitenden Metalloxidsensoren wurde ein neuer operando Raman-Aufbau konzipiert und sein Potenzial anhand der Ethanol-Gassensorik von Indiumoxid demonstriert. Dazu wurde der beheizbare Metalloxidgassensor in einer Teflon-Gaszelle mit eingebautem Quarzfenster mittels in situ Raman-Spektroskopie vermessen, wahrend uber ein Rohrleitungssystem kontinuierlich eine definierte Gasatmosphare durch die Gaszelle geleitet wurde. Simultan wurde der Sensorwiderstand mit einem Multimeter aufgezeichnet und hinter der Gaszelle die Gaszusammensetzung mit einem FTIR-Spektrometer analysiert. Wahrend der Reaktion zwischen dem Zielgas und dem Gassensor konnten mit Hilfe dieses operando Aufbaus am aktiven Sensorelement sowohl die Anderungen des elektrischen Sensorwiderstands, der Oxidoberflache, des Oxidinneren als auch der Gasprodukte simultan studiert und folglich zeitlich verglichen werden. Der Messaufbau wurde hinsichtlich moglicher Fehlerquellen untersucht. Dabei wurde eine lokale Temperaturerhohung am In2O3-Gassensor durch die Laserbestrahlung festgestellt. Eine Beeinflussung der in situ Raman-Messdaten durch die Laserwellenlange/-leistung wurde im Fall der qualitativen Auswertung ausgeschlossen. Auch die quantitative Analyse der Gasphase war wegen den Luft-Verunreinigungen im Gasstrom und der Ethanol-Umsetzung am Sensorsubstrat bei hohen Temperaturen anfallig fur Fehler. Die Gassensorik wurde durch den Messaufbau verfalscht, da durch den Gasfluss die charakteristischen Sensorgrosen (Sensortemperatur, Empfindlichkeit, Ansprech-, Erholungszeit) beeinflusst werden konnten. Auserdem konnten sich die Verunreinigungen im Gasstrom ebenfalls auf die Gassensorik auswirken. Zur Ethanol-Gassensormechanismusstudie am In2O3-Gassensor wurden die Zusammensetzung der Gasphase (Ethanol, Stickstoff, Sauerstoff, Feuchtigkeit, Kohlenstoffdioxid, Luft) und die Sensortemperatur (23-500°C) variiert. Das verwendete kubische Bixbyit-Indiumoxidsensormaterial wurde durch basische Fallung von Indiumnitrat und anschliesender Kalzinierung bei 800°C synthetisiert. Die BET-Oberflache lag bei 15 m2/g und die mittlere Kristallgrose bei 34 nm. Die Analyse der operando Messdaten zeigte in Anwesenheit von Ethanol eine Abnahme des elektrischen Sensorwiderstands, eine Umsetzung zu verschiedenen Gasprodukten (wie Acetaldehyd, Aceton, Ethen, Kohlenstoffdioxid, Kohlenstoffmonoxid, Methan, Wasser, Wasserstoff), einen variierenden In2O3-Reduktionsgrad nahe der Oxidoberflache und eine Anderung der Oberflachenspezies des Oxids (wie die Abnahme der Hydroxylgruppenkonzentration und das Auftreten verschiedener Adsorbate (wie Acetat, Ethoxy, Formiat-ahnliche Spezies, Kohlenstoff)). Dabei waren sowohl die Widerstandsanderung, die Gasprodukte, der In2O3-Reduktionsgrad als auch die Adsorbatspezies von der Temperatur und der Sauerstoff- bzw. Feuchtigkeits-Anwesenheit abhangig. Der Einfluss des Tragergases auf die Ethanol-Gassensorik nahm folgendermasen ab: O2 > H2O > CO2. Unter realen Bedingungen (Raumluft) konnte eine gute Vergleichbarkeit zu den operando Messergebnissen nachgewiesen werden. Fur die Ethanol-Umsetzung am Indiumoxidgassensor wurde aufgrund der spektroskopischen Messdaten folgender chemischer Mechanismus vorgeschlagen: Das Ethanol adsorbiert auf der In2O3-Oberflache und dissoziiert zu Ethoxy, welches entweder zu Ethen dehydratisiert oder zu Acetaldehyd dehydriert werden kann. Durch den Angriff der Hydroxylgruppe am adsorbierten Acetaldehyd kann das Acetat entstehen. Das Formiat kann durch den Abbau von Ethoxy oder Acetat gebildet werden. Ab ~300°C zersetzen sich in Abwesenheit von Sauerstoff die Adsorbate zu Kohlenstoff. Hingegen werden sie in Anwesenheit von Sauerstoff zu CO2 oxidiert. Als Teil der Redoxreaktion wird das Indiumoxid nahe der Oberflache reduziert, kann aber in Anwesenheit von Sauerstoff oder Feuchtigkeit wieder reoxidiert werden. Der gefundene Mechanismus belegt die beiden verbreitetsten Sensormechanismen: Die Adsorbate deuten auf den Ionosorptionsmechanismus (Ladungsubertragung zwischen Adsorbat und Oxid) hin, wohingegen das reduzierte Indiumoxid auf den Reduktions-Reoxidationsmechanismus (Variation der Sauerstoffstochiometrie des Oxids) hinweist. |
| File Format | PDF HTM / HTML |
| Alternate Webpage(s) | http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/4102/1/Dissertation_Sandra%20S%C3%A4nze.pdf |
| Language | English |
| Access Restriction | Open |
| Content Type | Text |
| Resource Type | Article |
