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Impact de la matière organique sur le comportement des terres rares en solution: étude expérimentale et modélisation
| Content Provider | Semantic Scholar |
|---|---|
| Author | Pourret, Olivier |
| Copyright Year | 2006 |
| Abstract | Les objectifs de cette these ont ete principalement de comprendre l'impact de la matiere organique sur le comportement des terres rares en solution et notamment: (i) de comprendre pourquoi le developpement d'anomalie de cerium negative dans des eaux organiques oxydantes ne se produit pas; (ii) de tester la capacite des modeles a predire la speciation des terres rares dans des eaux organiques; (iii) d'evaluer les reactions competitives de complexation des terres rares avec les acides humiques et les carbonates. La premiere partie a ete consacree a deux etudes experimentales de l'impact de la complexation organique sur le comportement redox du cerium et l'adsorption des terres rares a la surface d'oxydes de fer et de manganese. La complexation des terres rares par la matiere organique inhibe a la fois, l'oxydation du Ce(III) en Ce(IV) et le developpement d'un effet tetrad visible sur les spectres de terres rares des eaux. Cette inhibition est due au developpement d'un ecran organique entre les terres rares et les surfaces oxydantes/adsorbantes que representent les oxydes de fer et de manganese. La deuxieme partie presente une evaluation de deux modeles, Model VI et SHM, quant a leur faculte a predire la speciation organique dans les eaux naturelles. La comparaison entre les resultats calcules et les experiences d'ultrafiltration a permis de valider Model VI dans sa capacite a predire la speciation des terres rares dans les eaux organiques. Par contre, la divergence entre les resultats obtenus avec SHM et les resultats experimentaux indique que SHM, dans l'etat actuel du programme, n'est pas apte a decrire precisement la speciation des terres rares dans une eau naturelle. Dans un deuxieme temps, cette etude a permis de fournir un jeu de constantes terres rares - acides humiques specifiques a Model VI, fiables et coherentes. La troisieme partie de ce travail a ete consacree aux reactions de competitions entre ligands, acides humiques et carbonates, pour la complexation des terres rares. En fonction du pH et du rapport entre acide humique et carbonate, les terres rares vont se repartir entre ces deux ligands. La competition entre les deux ligands induit egalement la formation d'une anomalie positive de cerium sur les acides humiques et negative dans la solution. Un nouveau mecanisme capable de developper sans surface oxydante ou bacterie, une anomalie negative de Ce dans les eaux naturelles a ainsi ete mis en evidence. La matiere organique est responsable d'une forte complexation des terres rares dans les eaux naturelles. Une plus grande attention doit donc etre portee a cette forme complexee pour etudier le transport des terres rares dans les eaux. Cette etude remet egalement en cause l'utilisation de l'anomalie de Ce comme temoin des conditions redox dans des eaux riches en matieres organiques. |
| File Format | PDF HTM / HTML |
| Alternate Webpage(s) | https://tel.archives-ouvertes.fr/file/index/docid/135155/filename/Pourret_these_2006.PDF |
| Alternate Webpage(s) | https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00135155/document |
| Language | English |
| Access Restriction | Open |
| Content Type | Text |
| Resource Type | Article |
