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Optimisation d’architecture d’électrode poreuse pour pile à combustible à oxyde solide
| Content Provider | Semantic Scholar |
|---|---|
| Author | Roussel, Denis |
| Copyright Year | 2015 |
| Abstract | Ce projet se place dans le cadre du developpement des nouvelles technologies de l'energie respectueuses de l'environnement. Les piles a combustibles a oxydes solides (SOFC) permettent, pour les applications stationnaires, la generation de puissance de 1kW a 2MW avec un rendement electrique pouvant atteindre 70%. Elles fonctionnent a tres hautes temperatures, typiquement entre 700-1000°C. La cellule d'une SOFC est constituee d'un electrolyte dense pris en sandwich entre deux electrodes poreuses (anode et cathode). Les electrodes poreuses, elaborees a partir de poudres ceramiques, representent un element critique de l'assemblage. En effet, elles doivent etre suffisamment poreuses pour optimiser a la fois la diffusion des gaz et les reactions electrochimiques. Cette necessite est en contradiction avec l'exigence d'une bonne tenue mecanique. Cette contradiction doit pouvoir etre resolue en proposant des microstructures d'electrodes poreuses hierarchisees ou anisotropes. L'objectif de cette these est de montrer differentes voies possibles pour optimiser l'electrode en s'appuyant en particulier sur des simulations numeriques et sur des caracterisations tomographiques. Les electrodes sont elaborees en utilisant deux protocoles differents conduisant a des porosites isotropes et anisotropes. Les echantillons anisotropes sont prepares en utilisant la methode de moulage par congelation a partir de poudres YSZ/LSM, typiques de materiaux d'electrode. Cette methode de fabrication conduit a une porosite hierarchisee. La porosite totale est definie par le taux de chargement dans la barbotine initiale. La microporosite diminue avec la temperature de frittage et la taille des macropores est fonction de la vitesse de solidification. Les echantillons isotropes sont prepares en utilisant des agents porogenes avec des caracteristiques identiques aux echantillons anisotropes. Ces electrodes sont caracterisees par la technique d'Archimede pour determiner les taux de porosites (macro et micro) et par microscopie a balayage pour connaitre la taille des macroporosites. Des images tridimensionnelles des microstructures sont obtenues par FIB-SEM (Focused Ion Beam, 15µm³) et par nanotomographie-X (75µm³), avec des resolutions de 10nm et 75nm, respectivement. Le rendement energetique d'une electrode depend de differents parametres : composition YSZ/LSM, taux de porosite, taille des particules, conductivites electronique/ionique et resistance electrochimique. Ces parametres sont etudies en utilisant des microstructures numeriques associees a un reseau de resistance. Les simulations permettent de determiner les facteurs qui controlent la conductivite effective. Ces microstructures numeriques sont elaborees a l'echelle de la taille des particules en utilisant le code dp3D base sur la methode des elements discrets (DEM) et developpe au sein du laboratoire SIMaP. Nous montrons par exemple qu'en dessous d'une certaine epaisseur, la composition YSZ/LSM a tres peu d'influence sur la conductivite effective. Une methode a egalement ete developpee pour calculer cette conductivite effective a partir d'une image de FIB prenant en compte la resistance electrochimique aux points triples (gaz, YSZ, LSM). La tenue mecanique des differentes microstructures est testee en compression jusqu'a la rupture. En parallele, des calculs sur image, couples a la DEM sont effectues pour simuler les proprietes mecaniques. Nous comparons le comportement des microstructures homogenes (obtenues avec des agents porogenes) et celui des microstructures anisotropes. Les modules et les contraintes a rupture sont surestimes par les simulations. Qualitativement, les resultats experimentaux et de simulation montrent des mecanismes de rupture coherents entre eux. Par ailleurs, les modules et les contraintes a rupture sont differents entre les deux types d'echantillon (anisotrope et isotrope). Cette anisotropie peut etre utilisee pour optimiser les proprietes mecaniques suivant une direction. |
| File Format | PDF HTM / HTML |
| Alternate Webpage(s) | http://www.theses.fr/2015GREAI019.pdf |
| Alternate Webpage(s) | https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01206854/document |
| Alternate Webpage(s) | https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01206854/file/ROUSSEL_2015_archivage.pdf |
| Language | English |
| Access Restriction | Open |
| Content Type | Text |
| Resource Type | Article |
