Loading...
Please wait, while we are loading the content...
Similar Documents
Développement et évaluation d'un modèle explicite de formation d'aérosols organiques secondaires : sensibilité aux paramètres physico-chimiques
| Content Provider | Semantic Scholar |
|---|---|
| Author | Valorso, Richard |
| Copyright Year | 2011 |
| Abstract | Les aerosols fins ont un impact environnemental primordial. Ils influencent notamment la sante, ont un impact sur la visibilite et le climat. Les Aerosols Organiques Secondaires (AOS) representent une fraction importante des aerosols fins. Les AOS resultent de la conversion d'especes gazeuses, formees au cours de l'oxydation des composes organiques volatils (COV), en particules par des processus de nucleation et/ou condensation sur des aerosols preexistants. L'oxydation gazeuse des COV implique une myriade de composes secondaires intermediaires pouvant participer a la formation d'AOS. Les AOS regroupent ainsi une tres grande variete d'especes. Afin d'etudier la formation d'AOS, il est necessaire de developper des schemas chimiques decrivant explicitement la formation des composes secondaires. Le LISA a developpe en collaboration avec le NCAR (National Center of Atmospheric Research) un generateur de schemas chimiques d'oxydation des composes organiques volatils : le GECKO-A (Generator for Explicit Chemistry and Kinetics of Organics in the Atmosphere). Ce travail vise a tester (i) la fiabilite de GECKO-A a reproduire les concentrations d'AOS observees lors d'experiences en chambre de simulation atmospherique (CSA) et (ii) la sensibilite de la formation d'AOS aux parametres physico-chimiques tels que les pressions de vapeur saturante, effets de parois des CSA ou encore aux constantes cinetiques de reaction. Afin d'evaluer la pertinence des schemas chimiques generes avec GECKO-A, le modele a ete confronte a des experiences effectuees en CSA visant a evaluer la formation d'AOS. Le parametre cle du partitionnement des composes organiques semi-volatils est la pression de vapeur saturante (Pvap) des especes. Les trois methodes considerees comme les plus fiables disponibles dans la litterature ont ete implementees dans GECKO-A afin de tester la sensibilite de la formation d'AOS a l'estimation des Pvap. Les pressions de vapeur saturantes estimees par les differentes methodes presentent des valeurs tres differentes s'etalant sur plusieurs ordres de grandeur. Malgre ces divergences marquees, la concentration et la speciation simulees pour l'AOS s'averent en definitive peu sensibles a la methode utilisee pour estimer les pressions de vapeur. Aucune methode d'estimation de Pvap n'a par ailleurs permis de reconcilier les concentrations modelisees et observees. La concentration d'AOS demeure systematiquement surestimee de l'ordre d'un facteur 2. L'absorption des composes organiques gazeux semi-volatils sur les murs d'une chambre de simulation atmospherique a ensuite ete etudiee. L'integration de ce processus dans le modele conduit a diminuer de facon importante les concentrations simulees en AOS, jusqu'a un facteur 2. En outre, les rendements simules apres implementation de ce processus apparaissent en bon accord avec les rendements mesures en CSA. L'hypothese d'une mauvaise representation de certains processus en phase gazeuse a egalement ete testee via des tests de sensibilite. En particulier, la sensibilite de la formation d'AOS aux constantes de reactions entre les COV et le radical OH a ete exploree. Le systeme a montre une grande sensibilite a la variabilite des constantes cinetiques de reaction des COV avec le radical OH, que ce soit au niveau de l'estimation de la constante cinetique ou au niveau de la determination du site d'attaque du radical OH. La sensibilite a l'estimation des constantes de decomposition des radicaux alkoxyles a egalement ete testee. Cette etude n'a en revanche montre que peu d'effets sur le rendement en AOS forme |
| File Format | PDF HTM / HTML |
| Alternate Webpage(s) | http://www.theses.fr/2011PEST1126/document |
| Alternate Webpage(s) | http://tel.archives-ouvertes.fr/docs/00/67/44/73/PDF/TH2011PEST1126_complete.pdf |
| Language | English |
| Access Restriction | Open |
| Content Type | Text |
| Resource Type | Article |
