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Nuevos nanomateriales aplicados como catalizadores para algunos procesos de valorización de productos derivados de la biomasa
| Content Provider | Semantic Scholar |
|---|---|
| Author | Barría, Carolina Ramírez |
| Copyright Year | 2018 |
| Abstract | Se ha demostrado que la incorporacion de atomos de Nitrogeno modifica las propiedades de los materiales grafenicos debido a que su presencia cambia la densidad electronica incorporando un electron mas en la superficie del material confiriendole caracter basico. Este hecho, y la elevada area superficial que poseen estos materiales los hace muy prometedores como catalizadores. Por otro lado, la produccion sostenible de productos quimicos y combustibles ha recibido un renovado interes en los ultimos anos, debido a las predicciones que sugieren el agotamiento de los recursos fosiles. Esto requerira el desarrollo de nuevas rutas su produccion a partir de materias primas renovables, como la biomasa. El objetivo de esta tesis es el desarrollo de nuevos nanomateriales cataliticos basados en materiales grafenicos con propiedades optimizadas, dopados con nitrogeno o no, y nanoparticulas (NPs) de Ru soportadas en ellos. Se trata de conocer el efecto de los soportes en las NPs Ru y como las propiedades del soporte pueden afectar el comportamiento catalitico en diversas reacciones de valorizacion de moleculas plataforma. Los materiales grafenicos preparados fueron oxido de grafeno reducido dopado con nitrogeno (NrGO) y oxido de grafeno reducido (rGO). Las propiedades fisicas de los materiales, asi como las especies de nitrogeno introducidas fueron optimizadas, encontrandose que estas dependian del tamano de particula del grafito de partida y las condiciones experimentales del proceso de exfoliacion termica. Los NrGO y rGO con propiedades optimizadas se han utilizado como soporte de nanoparticulas de Ru. Respecto a la reaccion de oxidacion en fase acuosa de 5-hidroximetilfurfural (5-HMF) a acido 2,5-furandicarboxilico (FDCA) sin anadir bases, los diferentes soportes modifican significativamente los rendimientos cataliticos, siendo las NPs de Ru preparadas usando Ru3(CO)12 como precursor soportadas sobre NrGO aquellas que bajo nuestras condiciones de reaccion experimentales producen la mayor conversion y selectividad hacia FDCA. Este catalizador se ha reutilizado varias veces sin desactivacion. Los datos de caracterizacion senalan que los resultados cataliticos se pueden correlacionar con las propiedades basicas del soporte, asi como con las propiedades de superficie de las NPs de Ru. En la hidrogenacion en fase acuosa de furfural (FAL) a alcohol furfurilico (FOL), los diferentes soportes modifican notablemente el comportamiento catalitico, obteniendose la conversion de FAL mas alta utilizando Ru3(CO)12 como precursor de rutenio y rGO como soporte. Se encontro que este catalizador exhibia excelente estabilidad y se reutilizo al menos 4 veces sin observarse desactivacion. Los datos de caracterizacion sugieren que las diferencias cataliticas pueden atribuirse al tamano de las nanoparticulas de Ru, asi como a su interaccion con la superficie de los materiales grafenico. Ademas, los resultados cataliticos estan influenciados la temperatura de reduccion, lo que sugiere que la genesis de las nanoparticulas tambien puede desempenar un papel clave en la hidrogenacion del FAL. Finalmente, para la oxidacion selectiva de alcohol bencilico a benzaldehido tambien se ha encontrado que los diferentes soporSe ha demostrado que la incorporacion de atomos de Nitrogeno modifica las propiedades de los materiales grafenicos debido a que su presencia cambia la densidad electronica incorporando un electron mas en la superficie del material confiriendole caracter basico. Este hecho, y la elevada area superficial que poseen estos materiales los hace muy prometedores como catalizadores. Por otro lado, la produccion sostenible de productos quimicos y combustibles ha recibido un renovado interes en los ultimos anos, debido a las predicciones que sugieren el agotamiento de los recursos fosiles. Esto requerira el desarrollo de nuevas rutas su produccion a partir de materias primas renovables, como la biomasa. El objetivo de esta tesis es el desarrollo de nuevos nanomateriales cataliticos basados en materiales grafenicos con propiedades optimizadas, dopados con nitrogeno o no, y nanoparticulas (NPs) de Ru soportadas en ellos. Se trata de conocer el efecto de los soportes en las NPs Ru y como las propiedades del soporte pueden afectar el comportamiento catalitico en diversas reacciones de valorizacion de moleculas plataforma. Los materiales grafenicos preparados fueron oxido de grafeno reducido dopado con nitrogeno (NrGO) y oxido de grafeno reducido (rGO). Las propiedades fisicas de los materiales, asi como las especies de nitrogeno introducidas fueron optimizadas, encontrandose que estas dependian del tamano de particula del grafito de partida y las condiciones experimentales del proceso de exfoliacion termica. Los NrGO y rGO con propiedades optimizadas se han utilizado como soporte de nanoparticulas de Ru. Respecto a la reaccion de oxidacion en fase acuosa de 5-hidroximetilfurfural (5-HMF) a acido 2,5-furandicarboxilico (FDCA) sin anadir bases, los diferentes soportes modifican significativamente los rendimientos cataliticos, siendo las NPs de Ru preparadas usando Ru3(CO)12 como precursor soportadas sobre NrGO aquellas que bajo nuestras condiciones de reaccion experimentales producen la mayor conversion y selectividad hacia FDCA. Este catalizador se ha reutilizado varias veces sin desactivacion. Los datos de caracterizacion senalan que los resultados cataliticos se pueden correlacionar con las propiedades basicas del soporte, asi como con las propiedades de superficie de las NPs de Ru. En la hidrogenacion en fase acuosa de furfural (FAL) a alcohol furfurilico (FOL), los diferentes soportes modifican notablemente el comportamiento catalitico, obteniendose la conversion de FAL mas alta utilizando Ru3(CO)12 como precursor de rutenio y rGO como soporte. Se encontro que este catalizador exhibia excelente estabilidad y se reutilizo al menos 4 veces sin observarse desactivacion. Los datos de caracterizacion sugieren que las diferencias cataliticas pueden atribuirse al tamano de las nanoparticulas de Ru, asi como a su interaccion con la superficie de los materiales grafenico. Ademas, los resultados cataliticos estan influenciados la temperatura de reduccion, lo que sugiere que la genesis de las nanoparticulas tambien puede desempenar un papel clave en la hidrogenacion del FAL. Finalmente, para la oxidacion selectiva de alcohol bencilico a benzaldehido tambien se ha encontrado que los diferentes soportes modifican fuertemente el comportamiento catalitico, siendo el catalizador de Ru preparado usando Ru3(CO)12 como precursor soportado en NrGO el que exhibe la mas alta actividad catalitica. Las diferencias observadas se pueden atribuir a que se produce una interaccion de tipo acido-base entre el producto de la reaccion con caracter acido y la superficie basica del NrGO. Este catalizador se desactiva probablemente debido a la acumulacion de agua que bloquea los sitios activos. Se encontro que el catalizador desactivado se puede regenerar con un simple tratamiento de secado. tes modifican fuertemente el comportamiento catalitico, siendo el catalizador de Ru preparado usando Ru3(CO)12 como precursor soportado en NrGO el que exhibe la mas alta actividad catalitica. Las diferencias observadas se pueden atribuir a que se produce una interaccion de tipo acido-base entre el producto de la reaccion con caracter acido y la superficie basica del NrGO. Este catalizador se desactiva probablemente debido a la acumulacion de agua que bloquea los sitios activos. Se encontro que el catalizador desactivado se puede regenerar con un simple tratamiento de secado. |
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| Page Count | 1 |
| File Format | PDF HTM / HTML |
| Alternate Webpage(s) | http://e-spacio.uned.es/fez/eserv/tesisuned:ED-Pg-Ciencias-Cramirez/RAMIREZ_BARRIA___Carolina_Tesis.pdf |
| Language | English |
| Access Restriction | Open |
| Content Type | Text |
| Resource Type | Article |
