Etude Ab initio des mécanismes réactionnels dans la phase initiale du dépôt par couches atomiques des oxydes à moyenne et forte permittivité sur silicium

Content Provider	Semantic Scholar
Author	Jeloaica, L.
Copyright Year	2006
Abstract	L'objectif de ce travail est d'apporter un eclairage nouveau a la comprehension des mecanismes physico-chimiques qui controlent la croissance des trois oxydes d'Aluminium, de Zirconium, de Hafnium. Ces materiaux sont consideres comme les meilleurs candidats pour remplacer la silice en tant qu'oxyde de grille dans le futur composant MOS. La precision et la fiabilite de la methode DFT associe a la fonctionnelle B3LYP, ont ete testees a l'aide des resultats experimentaux et des methodes ab initio les plus precis telles que CCSD(T) et CISD(T), en utilisant differents ensembles des fonctions de bases. Nos resultats montrent que et la methode hybride DFT peut predire de facon precise les proprietes statistiques et dynamiques de la famille d'organometalliques (AlxCyHzOt) et des systemes moleculaires a base de metaux de transition (Zr/HfxClyOzHt). Les premieres etudes systematiques des surfaces d'energie potentielle de TMA ont ete presentes et les caracteristiques des rotors constitues des groups methyles ont ete rapportees avec une grande precision. Les mecanismes reactionnels, a plusieurs etapes, entre les molecules precurseurs de trois oxydes et les molecules d'eau residuelle phase gazeuse ont ete etudies en detail. Les mouvements internes fortement anharmoniques, des especes moleculaires presentes touts au long du processus d'hydrolyse ont ete determines. Les effets qualitatifs sur les cinetiques des reactions ont ete discutes. La forte exothermicite de la reaction TMA/H2O a ete demontree, alors que la reaction avec les tetrachlorures de Zirconium et Hafnium ont montre un caractere plutot endothermique. Nous avons aussi etudie les mecanismes reactionnels de la vapeur d'eau avec d'especes moleculaires chimisorbes en surface. Les reactions interviennent dans les cycles initiales d'ALD sur en substrat de Si(001)-2x1 legerement oxyde. Les mecanismes que nous proposons sont qualitativement proches des mecanismes d'hydrolyse discutes dans la phase gaz euse : confirmation de la forte reactivite exothermique avec les hydroxymethyliques d'Aluminium, endothermicite des reactions avec hydroxychlorures de Zirconium et Hafnium. Les composes avec le Zirconium et le Hafnium ont des comportements similaires. Enfin, les effets de cooperativite, a la fois au niveau des molecules de vapeur d'eau, qu'au niveau des complexes en surface, sur les reactions ont ete mis en evidence et discutes. Ils montrent des comportements tout a fait interessants dans le cas des hydroxychlorures des Zirconium et Hafnium. Par contre, ces effets sont de moindre importance dans les cas de l'oxyde d'aluminium, qui est actuellement considere comme le materiau le plus compatible avec la croissance par ALD
File Format	PDF HTM / HTML
Alternate Webpage(s)	https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00110050/document
Language	English
Access Restriction	Open
Content Type	Text
Resource Type	Article