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Etude de l'altération de la matrice (U,Pu)O2 du combustible irradiéen conditions de stockage géologique : Approche expérimentale et modélisation géochimique
| Content Provider | Semantic Scholar |
|---|---|
| Author | Odorowski, Mélina |
| Copyright Year | 2015 |
| Abstract | Afin d’evaluer les performances du combustible irradie en situation de stockage geologique, des recherches sont menees sur le comportement a long terme des combustibles irradies (UOx et MOx) en conditions environnementales se rapprochant de celles du site de stockage francais. L’objectif de cette these est de determiner si la geochimie de la couche geologique d'argilites du Callovo-Oxfordien (COx) et la corrosion des conteneurs en acier (produisant du fer et de l'hydrogene) ont un impact sur la dissolution oxydante de la matrice (U,Pu)O2 sous radiolyse alpha de l’eau.Des experiences de lixiviation ont ete realisees avec des pastilles de UO2 dopees en emetteurs alpha (Pu) et du combustible MOx MIMAS (non irradie ou irradie en reacteur) afin de mettre en evidence l’influence de l’eau du COx et de la presence de fer metallique sur la dissolution oxydante de ces differents materiaux induite par la radiolyse de l’eau. Les resultats indiquent un effet inhibiteur de l’eau du COx sur la dissolution oxydante de la matrice UO2. D’autre part en presence de fer, deux regimes differents sont observes. Sous irradiation alpha dominante telle que celle attendue en stockage geologique, la dissolution oxydante de la matrice UO2 et du combustible MOx est tres fortement inhibee du fait de la consommation des especes radiolytiques oxydantes par le fer en solution avec precipitation d’hydroxydes de Fe(III) a la surface des pastilles. En revanche, sous forte irradiation beta/gamma comme dans le cas du combustible irradie, les traceurs de l’alteration indiquent que celle-ci se poursuit en presence de fer tandis que la concentration en uranium en solution est controlee par la solubilite de UO2(am,hyd). Ceci est explique par le deplacement du front redox de la surface du combustible vers la solution homogene ne protegeant plus le combustible. Les modeles geochimique (code CHESS) et de transport reactif (code HYTEC) developpes representent correctement les principaux resultats et mecanismes mis en jeu. |
| File Format | PDF HTM / HTML |
| Alternate Webpage(s) | https://pastel.archives-ouvertes.fr/tel-01306703/document |
| Language | English |
| Access Restriction | Open |
| Content Type | Text |
| Resource Type | Article |
